Написано AZoNano 10 декабря 2019

В течение многих лет оставалось неясной мечтой анализировать одночастичную динамику на фемтосекундном уровне и наноразмерном уровне.

Только в начале 21 ^{столетия} века фемтонаука и нанотехнологии были медленно объединены, и в конечном итоге была достигнута сверхбыстрая микроскопия отдельных молекул и квантовых точек (КТ).

Исследования, относящиеся к сверхбыстрой микроскопии, полностью зависят от идентификации отдельных молекул или наночастиц с использованием методов люминесценции, которые работают только через эффективные излучатели. Но эти методы ухудшают качество выборки, а также дают лишь минимальную информацию о динамике системы в активированном состоянии.

Попытки определить другой совместимый метод для анализа быстрых процессов в нанообъектах были обнаружены только в недавнем прошлом.

В ICFO исследовательская группа, в которую вошли Лукаш Пятковский, Николо Акканто, Гаэтан Калбрис и Сотириос Христодулу, совместно с Иваном Морелсом (Гентский университет в Бельгии), в настоящее время разработали новый метод анализа сверхбыстрых событий в каждом не- флуоресцентный нанообъект.

Исследование под названием «Сверхбыстрая эмиссионная микроскопия одиночных нанокристаллов» было опубликовано в журнале Science . Его возглавлял профессор ICREA Ник Ф. ван Хулст из ICFO.

Исследователи рассматривали отдельные КТ в своем последнем исследовании. Но вместо того, чтобы ждать, пока отдельные КТ внезапно испустят свет посредством фотолюминесценции, они подтолкнули отдельные КТ в возбужденное состояние, используя передовую комбинацию лазерных импульсов. Затем эти КТ были сброшены и возвращены в основное состояние для первоначального изображения отдельных КТ, а затем для различения появления возбужденных зарядов внутри всего фотоцикла.

Доктор Лукаш Пятковски объяснил, почему пара лазерных импульсов использовалась для успешного отображения динамики КТ.

Это как бросать мяч в дерево; чем выше его бросаешь, тем больше волнует состояние. Первый лазерный импульс системы (фотон) бросает первый шар (заряд в КТ) в дерево. Если вы используете технику фотолюминесценции, это похоже на то, что вы стоите под деревом, и вы не можете видеть, что происходит внутри вершины дерева или кроны .

Доктор Лукаш Пятковски, исследователь, ICFO

Пятковский продолжил: « Таким образом, вы не будете знать, начинает ли шарик отскакивать от веток, где, когда и как он начинает падать, если он что-то топтает на своем пути, если его поймают в промежуточной ветви и т. д. Итак, чтобы увидеть, что происходит с первым шаром, вам нужно найти другую технику, которая позволит вам заглянуть в верхушку дерева . »

Техника, которую мы использовали, позволила нам бросить второй шар в верхушку дерева (второй лазерный импульс, взаимодействующий с КТ), чтобы сбить первый шар. Бросив второй шар выше или ниже, сильнее или слабее, рано или поздно после первого шара, мы получаем информацию о первом шаре и структуре дерева (сколько времени понадобилось, чтобы шары выпали, где, как и т. Д. ) .

Доктор Лукаш Пятковски, исследователь, ICFO

В эксперименте исследователей отдельные КТ были приведены в возбужденное состояние первым лазерным импульсом. Второй лазерный импульс затем подавался на КТ каждые несколько сотен фемтосекунд, чтобы привести возбужденные заряды в основное состояние. Это вызывает рекомбинацию и испускание дополнительного фотона.

Поэтому, когда исследователи вставили каждый пробный фотон в систему, они получили пару двойных фотонов обратно. Эти дополнительные фотоны позволили исследователям визуализировать отдельные КТ, а также точно контролировать появление возбужденных зарядов в КТ. Это выявило количество зарядов, которые испытывали стимулированную рекомбинацию, спонтанную рекомбинацию и поглощение в возбужденном состоянии.

Наноразмерный мониторинг возбужденных зарядов очень важен в фотовольтаике, фотонике и нанотехнологиях. Результаты исследования показали, что сверхбыстрые процессы в отдельных хромофорных частицах могут быть изучены с помощью сверхбыстрой стимулированной эмиссионной микроскопии. Такие частицы не могут быть обнаружены с использованием методов фотолюминесценции или флуоресценции.

Проще говоря, подобный анализ позволил изобразить и исследовать динамику наночастиц, а также структур без использования каких-либо внешних флуоресцентных меток.

Значительные успехи ожидаются в будущем в области методов формирования изображений сверхбыстрого нанорежима. Первое обнаружение квантовых точек с использованием этого подхода было выдающимся. Теперь мы стремимся распространить это на молекулы и биомолекулярные комплексы, в частности на фотосинтетические комплексы .

Ник ван Хульст, профессор ICREA, ICFO

« В настоящее время мы работаем над схемами с 3 и 4 импульсами, чтобы объединить обнаружение вынужденного излучения и люминесценции одиночных систем с 2D-спектроскопией », – заключил ван Хюлст.

Источник: https://www.icfo.eu/