Субнанометровое пространственное разрешение в фотолюминесцентной визуализации

Субнанометровое пространственное разрешение в фотолюминесцентной визуализации

Проф. DONG Zhenchao и профессор HOU Jianguo из Университета науки и технологий Китая (USTC) Китайской академии наук (CAS) улучшили пространственное разрешение фотолюминесцентного изображения с 8 нм до ~ 8 Å. Впервые в нем реализовано субмолекулярное разрешение с помощью фотофлуоресценции одиночных молекул.

Это исследование было опубликовано в Nature Photonics 10 августа.

Достижение атомного разрешения с помощью света всегда было одной из конечных целей нанооптики. Появление сканирующей ближнепольной оптической микроскопии (СБОМ) породило надежды на достижение этой цели.

Проф. DONG и его коллеги успешно продемонстрировали пространственное разрешение в субнанометровом масштабе в рамановской спектроскопии одиночных молекул с эффектом локального усиления плазмонного поля нанополости в исследовании 2013 года.

Однако, в отличие от процесса комбинационного рассеяния света, флуоресценция гасится в непосредственной близости от металлов, что останавливает развитие разрешения SNOM на уровне около 10 нм.

На радиационные свойства (флуоресценцию) молекул в металлической нанополости напрямую влияет фотонная плотность нанополости, а плотность фотонов нанополости тесно связана со структурой наконечника зонда. Следовательно, это ключ к изменению структуры зонда и электронного состояния молекул в нанорезонаторе, чтобы избежать тушения флуоресценции и получить изображение фотофлуоресценции с высоким разрешением.

Команда DONG дополнительно доработала плазмонную нанополость, особенно при изготовлении и управлении структурой атомного уровня наконечника зонда. Они сконструировали вершину наконечника из серебра с атомистическим выступом и согласовали плазмонный резонанс нанополости с эффективной энергией падающего лазера и молекулярной люминесценции.

Затем исследователи использовали ультратонкий диэлектрический слой (NaCl толщиной в три атома), чтобы изолировать перенос заряда между молекулами нанополости и металлической подложкой, достигнув субнанометрового разрешения фотолюминесцентного изображения одиночных молекул.

Они обнаружили, что с приближением зонда к молекуле, даже если расстояние между ними меньше 1 нм, интенсивность фотолюминесценции продолжает монотонно увеличиваться. И гашение флуоресценции полностью исчезает.

Теоретическое моделирование показало, что, когда кончик атомистического выступа и металлическая подложка образуют плазмонную нанополость, резонансный отклик плазмона нанополости и эффект громоотвода в структуре атомистического выступа будут иметь синергетический эффект. Синергетический эффект генерирует сильное и сильно локализованное электромагнитное поле, сжимающее модовый объем резонатора до менее 1 нм3, что значительно увеличивает локализованную плотность состояний фотонов и скорость затухания молекулярного излучения. Эти эффекты не только препятствуют гашению флуоресценции, но также позволяют получать изображения фотолюминесценции с субнанометровым разрешением.

Для достижения субнанометрового пространственного разрешения размер острия и расстояние между зондом и образцом должны быть в субнанометровом масштабе.

Далее исследователи реализовали гиперспектральную визуализацию фотолюминесценции с субмолекулярным разрешением со спектральной информацией и продемонстрировали влияние локального плазмон-экситонного взаимодействия на интенсивность флуоресценции, положение пика и ширину пика в субнанометровом масштабе.

Это исследование достигло долгожданной цели использования света для анализа внутренней структуры молекул в СБОМ и предоставило новый технический метод для обнаружения и модуляции локализованного окружения молекул и взаимодействий света и вещества в субнанометровом масштабе. .

Рецензенты Nature Photonics говорят, что эта статья будет важной статьей в своей области, имеющей решающее значение для проведения сверхчувствительных исследований спектроскопической микроскопии с использованием света атомного масштаба.

Источник: https://en.ustc.edu.cn/

Source link